具有不对称质量梯度的弹道纳米束中热整流的实验评估

科学报告|(2022) 12:7788| https://doi.org/10.1038/s41598-022-11878-21 打开热学实验评价具有不对称质量梯度的弹道纳米束中的整流Adib Tavakoli、Jeremie Maire、Boris Brisuda、Thierry Crozes、Jean‑François Motte、Laurent Saminadayar、Eddy Collin 和 Olivier Bourgeois人工超材料热传输控制的实际应用将在很大程度上取决于热二极管/整流器的实现，其中热导率取决于热通量方向。尽管已经通过实验进行了各种宏观实现，但纳米级实现仍然具有挑战性，并且有效的整流仍然需要更好的对热载体传输和非线性机制的基本理解。在这里，我们提出了一种热整流器的实验实现，该热整流器基于具有由弹道间隔物隔开的不对称质量梯度的两条引线，如最近的数值研究中所提出的那样，并使用微桥技术电测量其热特性。我们使用 Si3N4 纳米束，其上设计了不对称的质量梯度，并证明在其当前形式下，这种结构不允许热整流。我们通过结合太弱的不对称性和非线性来解释这一点。我们的实验观察为在弹道声子传输机制中制造严格的热整流器提供了重要信息，这有望为热管理和量子热器件的应用开辟新的可能性。从气候变化等文明挑战到最近的纳米设备，由于我们对热量缺乏控制，人们经常认为热量是需要忍受的。随着我们对热传输的基本理解的进步，纳米材料和纳米器件的不断发展为收集、控制甚至利用热量带来了新的可能性，超出了传统的傅里叶热传导定律。鉴于微电子学的极端社会影响，许多工作致力于研究硅纳米结构中热传输的物理机制1，强调几何形状、成分、热载体散射以及影响结构传热能力的一系列因素的重要性2.最终，提高对纳米级热传输的理解有望找到从热管理到量子热系统、能量收集和清除以及实现自驱动热计算机的广泛应用。对于热管理以及使用热的信息处理，热整流器和二极管是体现对热传输的控制的关键元件4.热敏二极管类似于用于热通量的电子二极管，而整流器代表“不完美”的二极管，其中热通量不会在一个方向上被切断，而是简单地减少。例如，它们可用于有效地散发电子元件的热量，同时保护它们免受芯片上其他元件散发的热量，或用作信息处理的基本构建块。热整流器的一般概念，由 Starr 于 1936 年首次展示10，此后已经实现了遵循不同的物理原理，所有这些都可以针对宏观结构进行控制。热敏二极管最直接的实现之一是两段式5，其中两种材料的热导率随温度以相反的方式变化，即一种材料的热导率随着温度的升高而增加，而另一种材料的热导率降低。在纳米尺度上，纳米尺度的热特性与其体对应物有所不同，因此热整流可以依赖于不同的原理。主要是，我们可以区分两个区域或材料之间声子光谱重叠的使用，热导率对温度和几何/空间的依赖性，局部声子边界散射效应以及不对称几何11.无论选择何种方案，都表明非线性和系统不对称性4器件需要具备热整流器/二极管的资格，并且不对称形状上的简单弹道声子散射不太可能导致整流7.纳米图案化可以实现具有局部调谐的人工热超材料大学。格勒诺布尔阿尔卑斯，CNRS，格勒诺布尔 INP（工程学院，格勒诺布尔阿尔卑斯大学），Institut Néel，38000 格勒诺布尔，法国。电子邮件：olivier.bourgeois@neel.cnrs.fr 科学报告|(2022) 12:7788 |https://doi.org/10.1038/s41598-022-11878-22123456表面（纳米2)270270350330400400385400550550680680质量 (pg)0.070.100.150.140.270.40表格1。弹道通道每侧沉积材料 (Pt/C) 的尺寸和质量。沉积厚度估计为 t = 70 ± 30 nm。物理和热特性，例如声波和声子晶体，因此也为热整流提供了令人兴奋的可能性。这种结构的大量实验实现表明，在大多数情况下，可以通过声子边界散射对热导率及其与温度的依赖性进行部分控制2或超低温下的相干效应33.在这种情况下，非对称穿孔几何形状已被提议作为制造纳米和微米级热整流器的有前途的方法之一，并且最近已经证明了实验实现35.本着类似的精神，具有不对称质量梯度的结构不会作用于热导率的温度依赖性，而是作用于源自不对称结构任一侧的声子光谱的重叠。已经提出了几种实施方案，特别是在碳基材料中36.最近，陈等人。41已经提出了这样的结构，包括两个具有不对称质量的引线，由弹道垫片连接，其功能是使热整流因子对尺寸增加具有鲁棒性。尽管许多应用需要室温或高于室温的温度，但在超低温下声子波长要大得多，因此可以在微尺度上通过实验创建弹道通道。在这项工作中，我们提出了一种热整流器的实验实现，该热整流器是围绕由弹道垫片连接的不对称质量梯度设计的。我们的结构基于我们在弹道声子传输机制中研究的悬浮纳米束，即在低至 70 mK 的温度下。在这种结构中，与相反方向相比，从重侧到轻侧的热通量预计会更高。我们的观察表明，在这种情况下没有发生这样的整改。我们推测这种结构中的校正可能仅在 Ziman 政权中观察到，即当弹道和扩散传输都发生时。我们还估计，更强的质量梯度可能会影响弹道传输，足以进入校正状态。该结构是在化学计量的 Si 中制造的3ñ4层和单片集成在测量设备中。所有测量均在超高真空条件下使用微桥法在极低温度（70 mK 至 5 K）下进行，其中一个膜被焦耳加热，穿过感兴趣结构的热通量增加了第二个膜的温度，从而被电检测。该测量系统是完全可逆的，因此非常适合研究热整流。这项工作中提出的结果提供了在纳米结构材料中更有效地实现纳米级热整流的方法。材料和方法热敏二极管的原理。在已提出的用于制造纳米级热整流器的几种方案中，我们选择关注不对称质量梯度。 Chang等人证明了该方案的第一个实验实现。6 使用逐渐加载在一侧的碳和氮化硼纳米管，它们分别展示了大约 5% 和 7% 的热整流。最近的一项工作描述了这种热整流器的理论框架41，更具体地说，其结构包括两个非线性系统，通过弹道热通道耦合到不同的非线性现场电位。由于声子带的匹配或不匹配取决于热通量方向，这种实现在理论上已被证明在系统尺寸增加时保持高效并保持高整流因子。该原理的一般示意图如图 1 所示。我们研究了直接受该数值建议启发的不对称质量梯度的影响。实际上，我们选择了一种可以用朗道尔形式描述的弹道热导体，以消除整流因子的尺寸依赖性。我们预计没有损失会增加整流因子，并且先前的研究表明，从重侧到轻侧的热通量比反方向更高。实验实现和表征。该方案的实验实现基于 100 nm 厚的 Si3ñ4具有中心区域的纳米束，其中声子传输是弹道的42并通过两个链状区域连接到热浴43旨在最小化声子散射，并根据数值计算最大化传输系数43.质量梯度由聚焦离子束（50% 铂和 50% 碳）沉积的一系列方形 Pt/C 层组成，材料密度为 11.5克3.弹道通道右侧较高的正方形尺寸在每侧从左到右逐渐增加，即分别朝向和远离左侧和右侧的弹道通道。沉积材料的尺寸和质量列于表 1，质量分布示意性地显示在图 1 和图 1 中。 1 和 2a。制造的结构如图2b所示。两个储层之间的质量梯度约为 = 0.48 pg，这将与 mbeam 的中央纳米束的估计质量进行比较0.1pg。实验表征是通过测量 70 mK 至 5 K 温度范围内与温度相关的热导率来进行的，确保在纳米束（弹道间隔物）的中心部分进行弹道声子传输，正如前面已经证明的那样工作42.感兴趣的结构悬挂在两个名义上相同的膜之间，这些膜充当储热器，其温度可以独立控制。测量平台如图 2c 所示，由两个相邻的膜组成， 科学报告|(2022) 12:7788 |https://doi.org/10.1038/s41598-022-11878-23图1。非对称质量梯度热整流器的原理。 （在线彩色）Chen 等人提出的热整流器原理图。41.它可以通过由不同质量组成的链建模，连接到两个扩散水库 R1和 R2.预计重的（高质量 MH） 至轻侧（低质量 M大号) 与相反方向相比。对于数值建议（蓝色）和我们的实验实现（红色），示意性地显示了作为位置函数的相对质量。为了清楚起见，两条曲线被偏移。图 2。不对称质量梯度纳米束。 (一个) 数值模型的示意图，其中两个扩散储层（R1 和 R2）由弹道隔板连接。 (b) 加载不对称质量的纳米束的 SEM 图像。 (C) 两个基于悬浮膜的纳米量热计的假彩色 SEM 显微照片，加载的纳米束来自 (b） 它们之间。 NbN 温度计以绿色表示。 (d) 测量系统示意图：温度计显示为绿色，而加热器显示为红色。热流由黑色箭头表示。每个由八根支撑梁悬挂。根据需要，每个膜都可以是可逆的加热器和传感器。它们通过所研究的结构进行热连接，该结构是单片制造的，即在相同的 100 nm 厚的高应力 Si 层中3ñ4，限制任何类型的热接触电阻。膜是通过激光光刻绘制的，而中心纳米束的小尺寸需要电子束光刻。在每个膜上都有一个铜加热器和一个氮化铌 (NbN) 电阻温度计的图案45，在图 2c 中以绿色突出显示。这种材料的热阻系数超过 1 K1 大约 0.1 K。结合这个高系数，低噪声测量技术使我们能够精确测量电阻，从而估计耗散功率。我们的双膜纳热量计具有最先进的艺术功率灵敏度为 15 attoWatt/√赫兹在 0.1 K。热导测量的灵敏度为因此 1.5 1016W.K1.√赫兹) (0.15 飞瓦.K1.√赫兹))47.测量在稳态下进行，与 科学报告|(2022) 12:7788 |https://doi.org/10.1038/s41598-022-11878-24图 3。未加载纳米束的热导。连接基于膜的热量计的未加载纳米束的测量热导。当左（右）膜用作加热器而另一个用作传感器时，交替进行测量。 （上插图）纳米束的 SEM 显微照片。给定颜色的点和箭头分别对应于受热侧和热通量方向。两个膜之间的连续热流。凭借其高灵敏度和可逆性（由于两个储层名义上相同，可以可逆地测量热通量，即在任一方向上），该平台非常适合分别用于极低温度测量和热整流表征。测量的一般原理如图 2d 所示。结果我们首先描述了未加载纳米束中热传输的互易性。该实验是使用连接两个悬浮膜的对称纳米束进行的。我们在图 3 中看到，在从 70 mK 到 5 K 的整个温度范围内，纳米束的热导率与热通量方向无关。在这个温度范围内，这些无负载系统中的声子传输是完全弹道的，正如之前的工作所证明的那样42.热通量方向之间热导的微小差异可归因于制造不准确。我们还验证了热传输独立于系统中的热通量方向，该系统包含两个名义上相同的平行纳米束（此处未显示）。电阻的测量还允许我们提取加热器和冷膜之间的温差。由于进行这些测量的温度超低温，我们将这种差异保持在较低水平，在 100 mK 以下进行实验时的 70 mK 到较高温度下的 10 mK 左右。然后将先前测量的纳米束的引线加载质量梯度；重要的是要强调两个实验都使用了相同的纳米束。质量负载设置为不对称，因为这种不对称与非线性耦合，有望实现整流。该结构是上一节中描述的结构，测量是在相同的条件下进行的，从 90 mK 到 5 K。我们在图 4a 中看到与未加载的纳米束相同的情况，即热导在两个方向上是相等的，这表明在这个系统中没有发生热整流。温差也保持在与空载情况相似的值。此外，图 4b 表明，无论是否加载引线，纳米束的热导率都保持不变。讨论现在让我们讨论一下在陈等人提出的方案的实验实施中没有热整流的原因。41. 在该理论工作中，基于许多关于粒子及其相互作用的假设，获得了超过 1000% 的极高整流因子。 首先，通过实验证实了弹道垫片的存在，因此符合要求。 然而，弹道垫片的质量应介于轻引线和重引线之间，以实现最佳热整流。 在我们的实现中，垫片的质量是最低的，因为两条引线都被附加材料覆盖，因此更重，沉积在右侧引线上的材料是左侧引线上的 2 倍。 这两个因素对整流因子有极强的影响，如 Chen 等