AI2 for Battery Materials

AI2forBatteryMaterials 郑家新 2024/03/23 AI2forBatteryMaterials AbInitio(AI) AI2 ArtificialIntelligence(AI) Zheng*etal,JPCL2024 问题1：寿命、安全 商用氧化物正极材料稳定性 问题2：能量密度 锂金属枝晶生长 材料信息学 多源数据库 结构文件导入 可视化建模 高通量计算 工作流 计算引擎 数据提取 可视化 数据分析 电池材料 计算数据库 电池材料 测试数据库 AI模型 材料筛选/设计 基于数据找规律（机理），优化配方或者工艺 Zheng*etal,JPCL2024 基于数据找新材料 可解释机器学习加速分析高镍层状正极材料中掺杂影响锂镍混排的因素 研究背景 研究方法 研究结果 Zheng*etal,JPCL2024 研究背景 进 L 制 促 抑 ？ Mo,Ali/Ni混排 J.Phys.Chem.C2021,125,19600−19608 JournalofPowerSources2013,244,23–28 JournalofPowerSources2007,174,730–734 CeramicsInternational2017,43,3483–3488JournalofSolidStateElectrochemistry2011, 15,747–751. •Li/Ni混排是高镍层状正极材料的固有缺陷 •可以通过调控该缺陷的程度来调控材料性能 •掺杂是调控该缺陷的常用重要手段 •缺乏对于掺杂元素影响反位难易在统一条件下的系统比较研究 研究方法:设计反位构型计算反位形成能𝑬�=𝑬𝑳𝒊/𝑵�−𝑬𝒊𝒏𝒊𝒕𝒊𝒂� 𝒕𝒐� 𝒕𝒐� Al Nb Co Rh Cr Sc Ga Sn Ge Ti In V Mg Y Mo Zr NMC811：LiNi0.8Mn0.1X0.1O2（X是掺杂元素） 灰色：Ni绿色：Li紫色：Mn红色：O 蓝色：掺杂元素 •对于每一种掺杂元素，六种反位构型，计算反位形成能 •选取部分掺杂元素中的另一11号Ni，计算验证，结果可靠 研究方法:描述符构造及结果拟合 MatminerFeatures: Magpiefeatures:132, Demlfeatures:80, Pymatgenfeatures:45 Self-definedFeatures: Electronicfeatures:56, Structuralfeatures:44 DistinctFeatures: Electronicfeatures:11, Structuralfeatures:7 •发现：使用物理含义清晰且彼此相关性弱的描述符的预测性能更好 使用机器学习加速分析影响材料性能的复杂因素： •根据经验及现有材料分析辅助工具，结合材料的特点，构造尽可能多的描述符 •做线性相关性分析，删去冗余的描述符，保留相关度较低的各个特征 npjComputationalMaterials2(2016)16028 研究方法:特征重要性分析 •特征之间相关性系数均低于0.5，相关性弱 •对Li/Ni反位缺陷影响显著的特征： –掺杂元素价态、局部超交换作用强弱、键强变化等电子结构特征 –键长变化、晶胞体积变化等晶体结构特征 •掺杂元素价态升高，Ni元素价态降低，O磁矩增加 •局部构型超交换作用增强，反位更容易 •发现特征𝐶𝑂𝑂𝑃𝑆𝑈−𝑆�和𝑀𝑎𝑔�可用作表征超交换强弱的指标 ，从而用来指示反位的难易 研究结果：晶体结构影响 •对于同种掺杂元素的六种构型局部构型，探究晶体结构的影响，这避免了掺杂元素本身半径和X-O键长不同导致的对规律的掩盖 •发现反位带来的体积变化越剧烈，反位越困难。体积变化来自于键长的变化，键强的变化也符合同一趋势 当前多尺度模拟技术无法兼顾时间/空间尺度与精度 宏观 连续介质模型 介观 微观 分子动力学 → 计算方法 第一性原理计算 经典势场 体系大小 <103 >105 时间尺度 ps μs 算法复杂度 O(n3) O(n) 准确度 精确 粗糙 计算速度 慢 快 时间/空间尺度 → 可迁移性 第一性原理 精确度 物理驱动的机器学习模型：精度高、效率高 锂金属负极生长机理研究 物理建模+机器学习 第一性原理 计算 分子动力学 模拟 第一性原理计算产生数据，机器学习为分子动力学模拟拟合力场参数 “物理驱动的机器学习模型”确保在任意两个尺度耦合上，既具备微观尺度模拟精度，又具备宏观模型的效率 压强对锂枝晶的影响及其作用机理研究 背景介绍 研究方法 研究结果 Zheng*etal,J.EnergyChem.2023 Zhangetal.,Adv.EnergyMater.2021,11,2003416 实验上发现施加外压后锂枝晶减少，锂金属电池性能提升； 在原子尺度上，外压是如何影响锂枝晶的？ 压强对金属锂的自修复有何影响？ •基于MTP模型构建机器学习势场，使用降维方法可视化特征空间 JournalofEnergyChemistry79(2023)489–494 径向分布函数晶胞缩放下的能量精度 JournalofEnergyChemistry79(2023)489–494 均匀沉积 非均沉积 表面平滑无枝晶 易长出针状枝晶 JournalofEnergyChemistry79(2023)489–494 •随着外部压力增大，枝晶加速融合，表面变得平滑 JournalofEnergyChemistry79(2023)489–494 加压后更快愈合 加压后得以愈合 JournalofEnergyChemistry79(2023)489–494 •加压可以加速/促进锂自愈，使本来难以自愈的缺陷和枝晶愈合变平 JournalofEnergyChemistry79(2023)489–494 致谢 谢谢大家！